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爱游戏体育app冠名意甲:爱游戏体育app冠名意甲铁环境化学与污染控制研究团队在自然科学综合性期刊SCIENCE BULLETIN撰文评述铜基材料在电化学处理硝氮废水中的应用

2022-06-15 35262

    近期,爱游戏体育app冠名意甲铁环境化学与污染控制研究团队(张礼知教授团队)在综合性Top期刊Science Bulletin发表了题为《Electrochemical nitrate reduction to ammonia on copper-based materials for nitrate-containing wastewater treatment》的视点文章,第一作者为么艳彩助理教授。

    文章简介:

    硝酸盐广泛分布于工业废水、纺织废水、受污染的地下水等,其大量排放严重威胁自然氮循环和人类生命安全。硝酸盐具有高稳定性、高溶解度、较差的吸附能力,导致其深度去除非常困难。当前工业上生物化学脱氮工艺存在效率低、条件苛刻、产生大量污泥等缺点。为了实现硝氮废水的深度处理,研究人员致力于将硝氮转化为氨氮,进一步结合生化方法实现总氮(NH4+-N和NO3?-N)的深度去除。电化学技术可以选择性实现硝氮转化为氨氮,为硝氮废水处理提供了一种绿色、高效的手段。最近,电化学技术与传统生化脱氮技术结合形成的电化学-厌氧氨氧化(electrochemical-anammox)工艺能实现总氮的深度去除,成为目前最有潜力的硝氮废水处理技术之一。因此,本文将重点关注电化学选择性转化硝氮为氨氮的过程(nitrate reduction reaction,NO3?RR),为电化学技术在脱氮领域的应用奠定理论基础。

    电化学还原硝氮到氨氮涉及八个电子(NO3?+ 9H+ + 8e?→NH3 + 3H2O)的转移,并伴随着产生*NO2、*N、*NO、*NOH、*NH2等多种含氮中间体。在反应过程中,多种含氮中间体的相互转化,导致NO还原产物的多样性。在大多数情况下,NO电还原的产物主要包括N2和NH3。同时,该过程伴随着发生竞争性析氢反应。NO3?还原过程中N2和H2的形成会消耗大量的电子,大幅度降低NO3?-to-NH3 的法拉第效率。理论上而言,电极表面与含氮中间体的相互作用决定了催化反应路径,进一步影响NO3?还原的最终产物。因此,发展高活性和高选择性电极是提高NO3?-to-NH3 选择性转化的关键。

    近年来,铜基材料因其优异的催化性能、丰富的储量和低廉的价格在电化学硝氮还原中表现出极大的潜力。然而,Cu在催化NO3?-to-NH3转化中仍然存在以下问题:(1) 在高电流密度下,NH3法拉第效率较低;(2)NO2?中间体在Cu表面的吸附能太强,阻碍了NO3?向NH3的逐步转化。考虑到这些问题与Cu的电子结构息息相关,有望通过调控Cu的d带中心加以改善,在本文中,我们总结了优化Cu催化剂电子结构,从而调控反应物种的吸脱附行为,最终改善其NO3?-to-NH3催化活性的一些策略。该工作可为硝酸盐电化学高效转化提供新思路。

    该研究得到国家重点研发计划项目(No. 2018YFC1800801)、国家自然科学基金(NO. 21872061和22102100)以及上海市自然科学基金面上项目(No. 22ZR1431700)等资助。

    论文链接:https://doi.org/10.1016/j.scib.2022.05.004

    团队简介:

    爱游戏体育app冠名意甲铁环境化学与污染控制研究团队,长期致力于铁环境化学与污染控制技术、环境多界面转化过程、绿色友好型环境修复材料、光电化学污染物定向转化等方面的研究。主持国家重点研发计划、国家自然科学基金杰出青年基金、国家自然科学基金重点基金等项目,在包括Chem、Acc. Chem. Res.、Nature Commun.、JACS、Angew. Chem.、Adv. Mater.、ES&T等SCI源学术期刊发表论文300多篇。



    期刊简介:

    Science Bulletin是由中国科学院(CAS)和中国国家自然科学基金会(NSFC)共同创办的多学科综合类学术期刊,主要报道自然科学各学科基础理论和应用研究的最新研究动态,包括生命科学与医学、地球科学、物理学(力学、天文学)、化学、材料科学、工程科学以及自然科学各新兴学科和交叉学科领域的最新研究进展。

    据悉,Science Bulletin(即时IF20.231)与National Science Review(即时IF21.671)并为我国自然科学综合类学术刊物之旗舰,在科学与技术领域中具有非常重要的影响力。


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